【关键词】
固体废物；填埋；非靶向分析；稳定化；分子特性指数
【研究亮点】
基于渗滤液DOM分子信息的指纹特征可以指示渗滤液的来源；
填埋龄是形成这种指纹特征的主要原因；
随着填埋龄增长，当量双键数增加而H/C元素比下降；
57种化合物分子的丰度与填埋龄呈显著单调相关。
【背景】
垃圾填埋渗滤液污染是全球性的环境问题。渗滤液中溶解性有机物（dissolved organic matters，DOM）的性质影响渗滤液的生物处理和高级氧化处理效率。探究渗滤液的DOM特征是改进渗滤液处理技术的基础，也有助于揭示渗滤液水质在填埋环境下的演变规律。传统的DOM表征方法，会忽略DOM的结构特性；而紫外可见吸光度和三维荧光光谱只能分析具有光敏感性DOM部分基团的集总性质。常规气相色谱或气质联用方法也可用于特定DOM分子的定性定量，但该类方法忽略了大多数不易气化与热不稳定的DOM。近年来，（超）高分辨率质谱和软电离技术提供了一种可用于解析地球生态环境中DOM分子信息的新方法。该方法可获取DOM中上千个化合物的精确分子量，采用分子式推算算法，可分析其化学多样性；亦或是采用高分辨串联质谱对新型污染物进行怀疑分析与非目标分析。
【研究方法】
22个渗滤液样品取自不同填埋龄期的垃圾堆体。渗滤液中的DOM经由固相萃取分离后，采用超高效液相色谱联用混合四极杆轨道阱质谱仪获取其分子信息。分析原始质谱数据后，进一步采用非度量多维测度分析与多重假设检验等方法进行数据挖掘。
【主要研究结果】
从同一个垃圾堆体不同位置收集的渗滤液的COD、BOD5和NH3-N等性质变化显著。但是，基于渗滤液DOM的分子信息和非度量多维测度分析结果，可证明来自同一堆体的渗滤液DOM分子指纹性质相似。这是因为这些样品中具有约50%的相同母离子质量峰。渗滤液DOM的分子特性指数表明，新鲜渗滤液DOM的H/C元素比高达1.78；随着垃圾的降解，H/C元素比降至1.37~1.42；渗滤液DOM的当量双键数（double-bond equivalent，DBE）具有类似的反向变化趋势；而O/C从0.34降至0.26。这些结果说明，在填埋垃圾降解过程中，生物可降解化合物被消耗；而难降解的DOM依然存在，且多数是分子结构类似木质素和富含羰基的脂环族化合物。通过多重假设检验发现，57种渗滤液DOM分子与填埋龄呈现显著的单调相关性。其中，一种填埋龄指示化合物可定性为N-丁基苯磺酰胺，其相对丰度与填埋龄呈负相关。
【结论与展望】
不同来源渗滤液DOM的质量峰具有唯一性；因此，其分子信息是填埋垃圾的指纹特征；填埋龄与垃圾组成是形成该指纹特征的主要因素。本研究结果可进一步应用于填埋场环境监测，如溯源垃圾填埋场渗滤液的泄漏点位。填埋垃圾的降解过程可由渗滤液DOM分子特性指数表征。在进行填埋场封场工程时，渗滤液DOM的分子特性指数可进一步用于辅助判断填埋场的生物稳定性。
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